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β－酮烯醇络合物与草酚酮络合物


实验室k / 2019-05-29

β－酮烯醇络合物

       β－二酮具有烯醇化后形成稳定的阴离子的性质，如（21－7）所示。这些β－酮烯醇阴离子与许多金属离子形成很稳定的螯合物。这样的配位体中最常见的是乙酰丙酮离子，acac-，其中R＝R＂＝CH3和R＇＝H。β－酮烯醇离子通常缩写为二酮（diketo）。

       在二酮络合物中最常见的是化学计量为M（二酮）3和M（二酮）2的两类。前者全部都有以六个氧原子的八面体配置为基础的结构。因此，三螯合分子实际上具有D3对称性并作为两个对映体存在。当有不对称的二配位体（即R≠R＂的二酮）时，几何异构体也存在，如（21－ⅩⅩⅧ）所表明。这样的化合物在三－螯合物的外消旋机理的研究中是重要的。
       组成为M（二酮）2的物质几乎都是齐聚物，当R基体积很大，例如是（CH3）3C—时，是例外。因此，例如Ni（Ⅱ），Co（Ⅱ），和Zn（Ⅱ）的乙酰丙酮络合物分别是三聚的，四聚的和三聚的。但是含有R＝R＂＝（CH3）3C—的β－二酮络合物是单体。这些事实表明在M（二酮）2分子中M原子是配位不饱和的；它们倾向于配位数六（或至少为五）并且由氧原子的共享来达到这样的配位数（通常是六）。庞大的R基团的存在在空间上妨碍了这个齐聚作用。当存在着像H2O，ROH或py这样的好的给予体时，金属原子将由结合这样的给予体把其配位数由四增加至五或六。因此，形成反式－M（二酮）2L1，2型的络合物而不是齐聚物。

草酚酮络合物

       一个类似于β－二酮络合物的体系是由草酚及其阴离子（21－ⅩⅩⅨ）提供的。卓酮阴离子形成许多络合物，它们与类似的β－二酮的络合物明显相似，虽然也常有重大区别。
       应当指出，草酚酮离子形成一个五员螯合环，而且其“啮”（bite），即O到O之间的距离比β－二酮离子小。这就导致在三卓酚酮络合物中氧原子配置的八面体有很大的畸变。所以在Fe（O2C7H5）3中，O－Fe－O环角只有78°，并且整个构型被绕三重轴扭曲，倾向于一个更像棱柱的结构。上部的Fe－O键被扭动了仅仅40°，而下部的扭动了60°。

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