什么是双氧配位体？

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什么是双氧配位体？

实验室k / 2019-05-29

虽然氧化是分子氧与过渡金属之间最常见的反应方式，这就是氧从金属（或者有时是从配位体体系）夺取电子，但是近年来已经认识到，在适当的情况下，氧分子（我们称它为双氧，dioxygen）可以成为一个配位体。双氧与一个络合物反应使得双氧原样地结合上去就称为氧合作用（Oxygenation），以与氧化作用相区别，在氧化作用中，O2不复存在。

氧合反应通常是可逆的，虽然不是绝对如此。这就是说在增加温度和／或降低氧的分压时，双氧配位体由于离解或转移到别的接受体（它可以被氧化）上去而失去。可逆氧合的过程在生命过程中起着重要的作用。在了解得最清楚的例子中有高等动物的血红蛋白和肌红蛋白分子。最近已经报告了合成的有输氧作用的钴铬合物，但是其中氧是如何与钴结合的这个问题还未确切地解决。

在这里我们主要讨论1963年开始出现的一类化合物。它们是由Vaska发现的反应（21－9）制得的。如反应式所指出，这个反应是可逆的。在此之后，Fe，Ru，Rh，Ir，Ni，Pd和Pt的抗磁性双氧络合物已被制备出来。在所有这些已用X－射线研究过的络合物中，金属原子和双氧配位体都形成等腰三角形（21－ⅩⅩⅩⅣ），而O—O距离变化很大，由1．31Å到1．63Å，如表示在图21－5中的结构所说明。这个变化似乎依赖于金属原子上的电子密度，而这个电子密度又显著地依赖于其它存在的配位体。此外，在O－O键长与反应的可逆性程度之间有密切的关系：具有最长的O－O键长的化合物不可逆地形成。

四个有代表性的双氧络合物。它们说明了O－O距离与它们的形成反应的可逆性之间的关系

金属－双氧键的性质还不完全了解。无疑，氧原子的σ和π轨道都起了一定作用。在最不可逆地形成的络合物（即那些具有最长的O—O键的络合物）中，电子结构多半可以相当准确地描写为一组三个单键，即两个M—O键和一个O—O键。但这可能是一个过份简单的图象，因为在（Ph3P）2PtO2这个不可逆地形成的化合物中，电子光谱的结果暗示有大约1．4个电子迁移到O2上。至少在形式上双氧络合物的形成可以被看作是氧化加成反应。

双氧络合物的形成提供了如像SO2和有机的不饱和化合物这些物质的催化氧化的途径。

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